Die historische Bedeutung von Sainte-Marie-aux-Mines beruht vor allem auf den in der Region vorhandenen Bodenschätzen (Silber, Kupfer, Zink, Blei, Kobalt) und ihrer Ausbeutung, sowie auf der Textilindustrie (Färbereien, Webereien, Damast-Stoffe, Brokat, Baumwolle, Fertigung von Wollstoffen).
Die wechselvolle Geschichte einer Grenzregion läßt sich in Sainte-Marie-aux-Mines ablesen: Das Gebiet des heutigen Ortes gehörte zu zwei unterschiedlichen Herrschaftsbereichen, getrennt durch das Flüsschen Lièpvre. Die südliche, elsässische Seite gehörte dem Heiligen Römisches Reich deutscher Nation an und unterstand den Herren von Ribeaupierre (Rappoltstein), die nördliche Seite gehörte zum Einflussbereich der Herzöge von Lothringen. Ab dem 16. Jahrhundert wurden diese Unterschiede besonders deutlich: Die elsässische Seite war deutschsprachig und protestantisch, was dazu führte, dass zahlreiche deutsche und französische Protestanten, Mennoniten und Amische, deren Ursprung hier liegt, in die Stadt kamen. Hier bot sich auch Arbeit für 3000 Bergleute an. Die lothringische Seite war frankophon und katholisch. Nach 1790, als die Grenzen innerhalb des revolutionären Frankreich an Bedeutung verloren hatten, schlossen sich die beiden Ortsteile Sainte-Marie-Alsace und Sainte-Marie-Lorraine zur einen Gemeinde Sainte-Marie-aux-Mines zusammen.
Von 1871 bis 1918 gehörte der Ort mit dem Reichsland Elsass-Lothringen zum Deutschen Reich. Dadurch wurde Sainte-Marie-aux-Mines wieder Grenzstadt; die deutsch-französische Grenze verlief auf dem Vogesenkamm ganz in der Nähe. Ab 1918 wurde der Rhein wieder die Grenze zwischen Frankreich und Deutschland und der Ort damit wieder französisch, im Zweiten Weltkrieg 1940–1944 allerdings vorübergehend von deutschen Truppen besetzt.
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